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雅格学院校园里放置着一只“天使信箱”，传说它接受纯洁少女的求助信。“天使”阅读信件后会发出邀请函，邀请少女们前往位于学院外围森林里的一座城堡参加茶会。并且为她们排忧解难。这位城堡名为“蔷薇少女馆”。蔷薇少女馆隐藏着不为外界知晓的秘密。它位于多个平行世界的交接点上。因此，这里聚集了平凡人、未来人、卜星人、机器人、异族人以及人偶娃娃。他们便是雅格学院少女之间流传的“天使们”。他们因为偶然的邂逅而聚集在一起。虽性格各异却志趣相投。均以“替纯洁少女们排忧解难”为己任。
假期里，蔷薇少女馆众成员跟随现任馆长凌霄前往他出生成长的地方进行探险，此地与世隔绝，充满神秘感。探险之旅刚迈出第一步，凌霄的同伴们竟然被神秘人掳走了，对方留给他的是几个写在纸上的谜团。为拯救同伴们，凌霄孤身踏上了解谜的旅程，并于旅程中陆续得到兄长与新朋友的鼎力相助。